This thesis is focused on the study of material transformations from the disordered state to the lamellar-ordered/smectic-A liquid crystalline state via multi-scale multi-transport modeling and simulation. This approach utilizes a high-order Landau-de Gennes phenomenological model able to bridge the gap between experimentally observed macro-scale phenomena and the nano-scale growth and structure inherent to liquid crystalline ordering. A unique feature of this simulation-based thesis is the direct verification of predictions with past experimental observations. In this context, the main contributions of this thesis work focuses on three experimental systems:​ free growth of an isolated domain, defect/texture formation, and the evolution of texture/defect interactions as the system approaches equilibrium.

Simulation studies of free growth were first performed under conditions of deep undercooling, where non-isothermal effects can be neglected. The growth/shape kinetic evolution of initially textured and homogeneous spherulites growing into an unstable isotropic matrix phase was found, elucidating nano-scale morphology/texture processes and growth instabilities inaccessible experimentally. Undulation instabilities in growing smectic-A spherulites discovered in this work shed light on a possible mechanism for the formation of experimentally observed anisotropic “batonnet” morphologies and two-dimension focal conic defect structures. Recent experimental observations of growth kinetic phenomena of meta-stable nematic pre-ordering was studied, showing that the high-order model both predicts this phenomenon and explains the underlying mechanisms for experimentally determined morphological trends. A non-isothermal extension to the high-order model is derived and applied to study free growth under shallow undercooling conditions, where latent heat and anisotropic thermal diffusion are non-negligible. Growth laws, agreeing with experimental observations, are determined and novel diffusional/diffusionless growth kinetics found.

The effects of surfaces, focusing on the experimentally/industrially prevalent thin-film geometry, were studied using a de Gennes surface model allowing for energetic self-selection. Layer transitions and defect-mediated surface-enhanced growth phenomena were studied and used to simulate equilibrium defect core structure (of the smectic-A elementary edge dislocation), inaccessible via previous theory and experiment.

Finally, the last stages of phase transformation, texture formation and coarsening, are studied. The obtained simulation results are compared directly to relevant experimental data of a system with the same symmetries, self-assembled cylindrical block copolymer films. Multi-body defect interactions are studied and both compared to experimental macro-scale results and analyzed at the nano-scale, as is resolved by the simulations. The formation, structure, and complex interactions of “giant” split-core edge dislocations, composite structures composed of both orientational and translational defects, are presented and validated by experimental observations of this phenomena.

The models, computational techniques, and predictions developed in this thesis work provide a substantial basis on which to further develop the computational material science of anisotropic soft matter.

Cette thèse se concentre sur l’étude de la transformation des matériaux d’un état isotrope à une phase cristalline liquide ordonnée lamellaire de type smectique A par l’entremise de modélisations et de simulations de multi-échelles. Cette approche s’appuie sur le modèle phénoménologique de Landau-de Gennes qui est capable de faire le lien entre les observations expérimentales de phénomènes macroscopiques et la croissance nanoscopique associé à la structure inhérente d’un cristal liquide. L’un des attraits principaux de cette thèse basée sur les simulations provient du fait qu’elle vérifie directement des données expérimentales observées par le passé. Dans la même optique, les apports majeurs de ce travail de thèse se répartissent en trois principaux systèmes expérimentaux:​ la croissance libre d’un domaine isolé, la formation de texture/défauts, l’évolution de l’interaction entre les textures/défauts à mesure que le système atteint l’équilibre.

Les études de la croissance libre réalisé au moyen de simulations ont tout d’abord été effectuées dans des conditions où l’ordre liquide cristallin est très prononcé et dans laquelle les effets non-isothermaux peuvent être négligés. L’étude de la cinétique de croissance durant laquelle se forme des sphérulites texturés et homogènes se développant dans une matrice de isotrope instable a pu être mettre en évidence les processus de changement morphologie à une échelle nanoscopique ainsi que les instabilités de croissances, phénomènes inaccessibles sur le plan expérimental. Les ondulations instables des sphérulites de phase smectique A découvertes dans ce travail ont permis de mettre en évidence un possible mécanisme responsable des morphologies anisotropiques de type bâtonnets et des défauts de structure en deux-dimensions de type coniques focaux observés expérimentalement. Un phénomène de cinétique de croissance pré-ordonné en nématique metastable, phénomène qui a été récemment observé expérimentalement, a ensuite été étudié, démontrant qu’un modèle d’ordre supérieur à la fois prédit ce phénomène et les mécanismes sous-jacents régissant aux tendances morphologiques déterminées expérimentalement. Une extension non-isothermale au modèle d’ordre supérieur a été dérivée et employée pour l’étude de la croissance libre dans des conditions de faible congélation, où la chaleur latente et la diffusion thermique anisotropique sont non-négligeables. Les lois de croissance, en accord avec les observations expérimentales, sont déterminées et une nouvelle cinétique de croissance de diffusion et de non-diffusion est développée.

Les effets de surfaces, et plus particulièrement la géométrie expérimentale/industrielle prédominante des films fins, ont été étudiès à l’aide d’un modèle de surface de de-Gennes permettant une auto-sélection énergétique. Les phénomènes de tran- sition de couches et de croissance de surface augmentée gérés par les dèfauts ont été étudiés et utilisés afin de simuler un équilibre dans la structure des défauts (les dislocations des bordures du smectique A), non-accessible via les anciennes théories et expériences. Finalement, les dernières étapes de transformation de phase, de formation de texture et d’alignement de texture ont été étudiées. Les résultats obtenus de la simulation ont été directement comparés aux données expérimentales issues d’études similaires, démontrant les mêmes symétries que des blocs cylindriques de co-polymères auto-assemblés. Les interactions entre les défauts de différents corps sont à la fois comparés aux résultats expérimentaux obtenus à une échelle macroscopique et analysés à une échelle nanoscopique, tel qu’obtenu par les simulations. La formation, la structure, et les interactions complexes entre les dislocations de bordures à noyaux divisés, structure composite formée à la fois de défauts orientationnels et translationnels, sont présents et validés par des observations expérimentales de ce phénomène.

Les modèles, les techniques informatiques ainsi que les prédictions développées dans ce travail de thèse procurent une base non négligeable sur laquelle il sera possible de construire et de développer l’informatique de la science des matériaux mous anisotropes.