The risks posed by plastic debris to the environment and human health, depend on several factors, including their 1) tendency to remain colloidally stable in the aquatic environment, 2) transport potential in natural aquatic environments, including the subsurface, and 3) potential to act as vectors for other pollutants in ecosystems. An improved understanding of the key processes and factors that govern the behaviour of plastic debris under realistic environmental conditions will contribute towards providing mitigating strategies for plastic pollution as well as improved risk assessment.

In the first part of this thesis, the scientific literature was critically reviewed and used to determine an estimate of plastic loads and pathways in different environmental compartments. The key factors controlling the aggregation, deposition and contaminant cotransport of microplastics in the aquatic environment were identified and critically analyzed. From the critical data synthesis, it was shown that the rubbery polymer, polyethylene, generally has a higher contaminant sorption capacity than other synthetic plastic types. Important gaps in the literature that preclude our understanding of the risks associated with nanoplastics and microplastics in the aquatic environment were identified.

To address some of these knowledge gaps, the next part of this thesis investigated the role of climate and temperature cycling on nanoplastic transport. It is shown that by ignoring the effect of freeze-thaw, a key component of cold climate regions, previous conclusions on nanoplastic mobility might have been overestimated. Controlled laboratory experiments were used to show that exposure of nanoplastics to repeated freeze-thaw cycles, such as those experienced in cold climates will lead to aggregation and reduced transport in soils and subsurface environments. These experiments also provided insight into the strength of the freeze-thaw induced aggregates, showing that they are not prone to disaggregation even after applying a high shear force to disaggregate them. Although the presence of natural organic matter (NOM) significantly increases nanoplastic mobility, it was not sufficient to counter the impact of freeze-thaw.

In another study, the factors and mechanisms by which different plastic sizes interact with NOM (humic acid, fulvic acid and alginate) in simple and complex artificial and natural environmental matrices were investigated and compared. By using environmentally realistic plastic/natural organic matter ratio, it was shown that the different organic molecules will interact with the different plastics in a size-specific manner. In the absence of NOM, the minimum CaCl2 concentration needed to destabilize the particle suspension is insensitive to plastic size. Although the presence of the polysaccharide alginate enhanced aggregation in CaCl2, it had no effect/stabilized nanoplastics in a complex ionic matrix. Overall, the effect of all three NOM types was more pronounced for the larger nanoplastics than the smaller ones. While there were no significant differences in the attachment efficiencies of both bare nanoplastics at the CCC (CaCl2) and in artificial seawater, the larger nanoplastics were more stable than the smaller ones in a natural seawater matrix.

A critical literature review reveals that only ten percent of laboratory studies investigating the effects of microplastic pollution in ecosystems have used environmentally relevant (aged) particles. Amongst these few studies, there is huge variability and disparity in weathering protocols used across effect studies which may overestimate/trivialize the true environmental risks posed by microplastics. An extensive synthesis of laboratory effect studies in the context of environmentally relevant protocols for weathered microplastics, nanoplastics and leachates is presented which also provides a framework for method harmonization. In addition, the appropriateness of current microplastic weathering protocols is compared with international standard protocols.

Hence, in a final experimental study, the impact of environmental weathering on the physicochemical properties of microplastics originating from real plastic debris (single use plastic) is investigated using a range of spectroscopy, microscopy and profilometry techniques. The impacts of these physicochemical changes on microplastic transport and contaminant facilitated transport are examined. Changes to the surface chemistry, polarity, morphology, and density all impacted the fate of the microplastics. The experimental results show that aging reduced the sorption of a hydrophobic contaminant, triclosan, to the microplastics while both pristine and aged plastics partially desorb this contaminant. Measurements of microplastic settling velocity show that aging significantly increased the mobility of the microplastics. The combined experimental findings and transport simulations imply that pristine plastics will undergo long range transport and may facilitate the mobility of hydrophobic contaminants in surface waters.

Overall, these results advance our knowledge of how different environmental conditions will influence nanoplastic fate and transport, provide fundamental and mechanistic understanding of factors affecting nanoplastics stability in aquatic environments as well as improved understanding on the risks associated with microplastics with environmental relevance.

Les risques que représentent les débris plastiques pour l'environnement et la santé humaine dépendent de plusieurs facteurs, dont leur tendance à rester colloïdalement stables, leur potentiel de transport et leur capacité à agir comme vecteurs d'autres polluants dans l'environnement aquatique. Une meilleure compréhension des processus et facteurs clés qui régissent le comportement des débris plastiques dans des conditions environnementales réalistes contribuera à l'élaboration de stratégies d'atténuation de la pollution plastique et à une évaluation précise des risques.

La littérature scientifique a fait l'objet d'un examen critique et a été utilisée pour estimer les charges et les voies de pénétration des plastiques dans différents compartiments de l'environnement. Les facteurs clés contrôlant l'agrégation, le dépôt et le transport des contaminants des microplastiques (MPs) dans l'environnement aquatique ont été identifiés et analysés de manière critique. Il a été démontré que le polyéthylène a une plus grande capacité de sorption des contaminants que les autres types de plastique synthétique. Des lacunes importantes dans la littérature qui empêchent notre compréhension des risques associés aux MPs dans l'environnement aquatique ont été identifiées.

La partie suivante de cette thèse a étudié le rôle du climat et des cycles de température sur le transport des nanoplastiques (NPs). Il est démontré qu'en ignorant l'effet du gel-dégel, les conclusions précédentes sur la mobilité des NPs dans les climats froids pourraient avoir été surestimées. Des expériences de laboratoire contrôlées ont été utilisées pour montrer que l'exposition des NP à des cycles répétés de gel-dégel, tels que ceux que l'on rencontre dans les climats froids, entraîne une agrégation et une réduction du transport dans les sols et les environnements souterrains. Bien que la présence de matière organique naturelle (NOM) augmente significativement la mobilité des NP, elle n'est pas suffisante pour contrer l'impact du gel-dégel.

Les facteurs et mécanismes par lesquels différentes tailles de plastique interagissent avec la NOM dans des matrices environnementales artificielles et naturelles simples et complexes ont également été étudiés et comparés. En utilisant un rapport NP/NOM réaliste du point de vue environnemental, il a été démontré que les différentes molécules organiques interagissent avec les différentes NP d'une manière spécifique à leur taille. Dans l'ensemble, l'effet de trois NOM était plus prononcé pour les grands NP que pour les petits. Bien qu'il n'y aie pas eu de différences significatives dans les efficacités d'attachement des deux NPs nus à la concentration critique de coagulation (CaCl2) et dans l'eau de mer artificielle, les NPs les plus grands étaient plus stables que les plus petits dans une matrice d'eau de mer naturelle.

Une analyse critique de la littérature révèle que seuls dix pour cent des études en laboratoire portant sur les effets de la pollution par les MPs dans les écosystèmes ont utilisé des particules pertinentes pour l'environnement. Une synthèse exhaustive des études de laboratoire sur les effets dans le contexte de protocoles pertinents pour l'environnement pour les MP vieillis, les NPs et les lixiviats est présentée et fournit également un cadre pour l'harmonisation des méthodes. En outre, l'adéquation des protocoles actuels d'altération des MPs est comparée aux protocoles standard internationaux.

Dans une dernière étude expérimentale, l'impact de l'altération environnementale sur les propriétés physico-chimiques des MPs provenant de débris plastiques réels a été étudié à l'aide d'une série de techniques. Les modifications de la chimie de surface, de la mouillabilité, de la morphologie, de la densité, etc. ont toutes eu un impact sur le devenir des MPs. Les résultats expérimentaux montrent que le vieillissement réduit la sorption d'un contaminant hydrophobe, le triclosan, sur les MPs, alors que les plastiques vierges et vieillis désorbent partiellement ce contaminant. Les mesures de la vitesse de sédimentation des MPs montrent que le vieillissement augmente significativement la mobilité des MPs. Les résultats expérimentaux et les simulations de transport impliquent que les plastiques vierges subissent un transport à longue distance et peuvent faciliter la mobilité des contaminants hydrophobes dans les eaux de surface.

Dans l'ensemble, ces résultats font progresser nos connaissances sur la manière dont les différentes conditions environnementales influencent le devenir et le transport des plastiques. Ils permettent de comprendre de manière fondamentale et mécaniste les facteurs qui influencent leur stabilité dans les environnements aquatiques et les risques associés aux PM pertinents pour l'environnement.