Hydrogel as a biomimic soft material has been studied intensively for the use of ionic devices or iontronics. Due to their superior softness, wetness, responsiveness and biocompatibility, hydrogel materials have been utilized as an alternative to fabricate stretchable skin-like electronics for applications such as personalized healthcare monitoring, human-machine interaction and soft robotics. Herein the thesis first reviews the recent advances of hydrogel skin-like ionic devices for wearables, soft robotics and beyond. As issues like limited functionality, low stability, and high-power consumption and poor adhesive still hinder the further development of hydrogel iontronics, I thereafter introduce three of my research projects subsequently to address certain emergent issues to empower hydrogel ionotronics with more practicality.

Skin serves as physical and hygroscopic barriers to protect the inner body, and also contains sensory receptors to perceive environmental and mechanical stimuli. Inspired by these features, in the first part of my research a novel artificial ionic skin (AIskin)—an analog of the diode based on controlled ion mobility—is demonstrated with high toughness, stretchability, ambient stability and transparency. The AIskin consists of a bilayer of oppositely-charged, double-network hydrogel, and converts mechanical stimuli and humidity into signals of resistance, capacitance, open-circuit voltage (OCV), and short-circuit current (SCC), among which the OCV- and SCC-based sensing signals are self-generated. Its multimodal sensation can be maintained in a wide range of relative humidity (13%~85%). It is demonstrated for wearable strain-humidity sensing, human-machine interaction and walking energy harvesting.

On the other hand, natural living systems such as wood frogs develop tissues composed of active hydrogels with cryoprotectants to survive in cold environments. However, existing synthetic hydrogels are inevitably frozen at the sub-zero temperature;​ most hydrogel materials do not have strong surface adhesion. In the second part of my research, a hydrogel-based ionic skin (iSkin) is developed with a unique combination of merits, including high toughness and stretchability, good ionic conductivity, excellent ambient stability, anti-freezing capability and strong diverse surface adhesion. The iSkin-based strain sensor provides high flexibility for integration with different wearable and soft robotic systems made from different materials. It is demonstrated for applications including strain sensing on both human body and winter coat, human-machine interaction, soft bending gripper, and soft robot at various environmental conditions.

The fast development of stretchable electronics and soft robotics, including hydrogel ionic devices, requires a sustainable power source that can match their mechanical stretchability in various working environment. In the third part of my research, a low-cost ionic triboelectric nanogenerator (iTENG) is developed with a unique combination of merits, including highly stretchability, anti-freezing capability, and mechanical reliability. Biomechanical motion energies can be harvested by the iTENG for powering electronics in real time and for charging energy storage devices in both regular environment and the extremely cold temperature. The stretchable iTENG overcomes the strain-induced performance degradation using percolated electrical conductors and water frozen-induced degradation using ionic conductive hydrogel.

The presented research focuses on overcoming several challenges of hydrogel skin-like ionic devices to endow them with multimodality, multifunction, stability, adhesive, and energy harvesting. These works will open new avenues toward next-generation artificial skins for wearable sensing and soft robotics and energy harvesting.

L'hydrogel en tant que matériau mou biomimique a été étudié de manière intensive pour des dispositifs ioniques ou iontroniques. Grâce à leur douceur, humidité, réactivité et biocompatibilité supérieures, des matériaux d'hydrogel ont été utilisés comme alternative pour fabriquer des composants électroniques extensibles « comme la peau » pour des applications telles que la surveillance médicale personnalisée, l'interaction homme-machine et la robotique douce. La thèse passe d'abord en revue les progrès récents des dispositifs ioniques d'hydrogel « comme la peau » pour les appareils portables, la robotique douce, etc. Vu des problèmes tels que la fonctionnalité limitée, la faible stabilité, la consommation d'énergie élevée et la mauvaise adhérence qui entravent le développement de l'hydrogel iontronique, j'introduis ensuite trois de mes projets de recherche pour résoudre certains problèmes émergents pour rendre plus pratique l'hydrogel ionotronique.

La peau sert de barrières physiques et hygroscopiques pour protéger l'intérieur du corps, et contient des récepteurs sensoriels pour percevoir des stimulis environnementaux et mécaniques. Inspiré par ces caractéristiques, j’introduis dans la première partie de mes recherches AIskin, une nouvelle peau ionique artificielle, qui est caractérisée par une excellente ténacité, extensibilité, stabilité ambiante et transparence. L'AIskin se compose d'une bicouche d'hydrogel à double réseau de charge opposée qui convertit les stimulis mécaniques et l'humidité en signaux de résistance, de capacité, de tension en circuit ouvert (OCV) et de courant de court-circuit (SCC), parmi lesquels les signaux de l'OCV et SCC sont auto-générés. Sa sensation multimodale peut être maintenue dans une large plage d'humidité relative (13%~85%). Il est démontré pour la détection portable de la déformation-humidité, l'interaction homme-machine et la récolte d'énergie.

D'autre part, les systèmes vivants naturels tels que les grenouilles des bois développent des tissus composés d'hydrogels actifs avec des cryoprotecteurs pour survivre dans des environnements froids. Cependant, les hydrogels synthétiques existants sont congelés à la température inférieure à zéro;​ la plupart des matériaux d'hydrogel n'ont pas une forte adhérence à la surface. Dans la deuxième partie de mes recherches, une peau ionique à base d'hydrogel (iSkin) est développée, montrant une bonne résistance, extensibilité, conductivité ionique et stabilité ambiante, une capacité antigel et une forte adhérence aux surfaces diversifiée. Le capteur de contrainte basé sur iSkin offre une flexibilité pour l'intégration avec différents systèmes robotiques portables et souples de différents matériaux. Il est démontré pour la détection de contrainte sur le corps humain et le manteau d'hiver, l'interaction homme-machine, la pince souple et le robot souple dans diverses conditions.

Le développement rapide de l'électronique extensible et de la robotique douce, y compris les dispositifs ioniques d'hydrogel, nécessite une source d'énergie durable dans diverses conditions de travail. Dans la troisième partie de ma recherche, un nanogénérateur triboélectrique ionique à faible coût (iTENG) est développé avec une bonne extensibilité, capacité antigel et fiabilité mécanique. L’énergie biomécanique peut être récupérée par l'iTENG pour alimenter or charger des dispositifs dans un environnement normal ou extrêmement froid. L'iTENG extensible surmonte la dégradation des performances induite par la déformation et la congélation à l'aide de conducteurs électriques percolés et d'hydrogel conducteur ionique.

La recherche présentée se concentre sur la résolution de plusieurs défis des dispositifs d'hydrogel « comme la peau » pour les doter de multimodalité, multifonction, stabilité, adhérence et récupération d'énergie. Ces travaux ouvriront de nouvelles voies vers les peaux artificielles de nouvelle génération pour la détection portable, la robotique douce et la récolte d'énerg