Les applications des matériaux composites renforcés par des fibres continues ont connu une croissance importante dans de nombreux secteurs industriels. Les techniques de moulage par transfert de résine LCM (« Liquid Composite Molding ») sont devenues des méthodes de fabrication de plus en plus utilisées ces dernières années. Les objectifs de cette thèse consistent à développer des équations caractéristiques du comportement thermomécanique et du changement de phase des matériaux composites thermodurcissables, mettre au point des modèles numériques pour la simulation de la mise en forme et, finalement, établir une méthodologie d'optimisation du cycle de cuisson et de refroidissement des pièces. Dans ces procédés, le renfort fibreux est progressivement saturé par la résine liquide. Une fois la cavité du moule remplie, la résine thermodurcissable polymérise et se solidifie. Du point de vue de la simulation numérique, le procédé peut être divisé en trois étapes principales:​ (1) remplissage, (2) cuisson et (3) refroidissement et démoulage. La caractérisation, la simulation et l'optimisation de ces trois étapes font partie des développements présentés dans cette thèse.

Les composites à matrice polymère sont souvent appelés « laminés » parce qu'ils sont constitués par la superposition d'un certain nombre de couches de renforts fibreux imprégnés par une matrice polymère. Des phénomènes physiques importants se produisent à travers l'épaisseur de ces matériaux lors de leur fabrication. En particulier, lorsqu'ils sont fabriqués par injection, l'écoulement de la résine et les transferts de chaleur qui lui sont associés quand la résine ou le moule sont chauffés, sont des phénomènes tridimensionnels. Cependant comme l'épaisseur des pièces composites est généralement faible par rapport à leur taille, l'analyse numérique de l'écoulement et des transferts thermiques pendant leur fabrication par injection et pendant la cuisson lors de la polymérisation peut avantageusement en tenir compte en découplant l'approximation à travers l'épaisseur par rapport aux autres approximations. Cette thèse porte sur l'analyse de l'écoulement et de la cuisson d'un composite en tenant compte de l'importance physique des phénomènes qui se produisent à travers l'épaisseur du matériau. La thèse est divisée en 7 articles qui commencent par une synthèse faisant le point sur la bibliographie des procédés suivi par la modélisation des procédés d'injection sur renfort.

La première partie de l'étude fait le point sur la caractérisation de la cinétique de polymérisation et du comportement viscoélastique d'un composite verre/polyester. Un modèle semi-empirique a été développé pour tenir compte des effets de l'inhibiteur et de la transition vitreuse du matériau sur la cinétique de polymérisation. Deux modèles différents ont été proposés pour décrire l'influence des effets thermiques et chimiques sur les propriétés élastiques du matériau. Le premier est un modèle thermochimique élastique non linéaire qui considère la relaxation totale du matériau à l'état caoutchoutique au-dessus de la température de transition vitreuse. Le deuxième est un modèle viscoélastique complexe fondé sur la mesure de la relaxation des contraintes et le principe de superposition temps/température.

Une solution numérique de l'équation de l'énergie couplée à une analyse de contraintes unidimensionnelle a été développée pour simuler les effets thermiques, chimiques et mécaniques pendant la cuisson. Le calcul numérique des contraintes résiduelles et la modélisation des propriétés élastiques ont été vérifiés expérimentalement en moulant des plaques minces. Une étude a porté sur l'évaluation des contraintes internes pendant les cycles de cuisson et refroidissement des plaques épaisses. À partir de la comparaison de différents profils de température typiquement utilisés dans l'industrie, d'importantes conclusions ont été tirées sur l'évolution du degré de polymérisation à travers l'épaisseur. Cette étude a apporté une conclusion sur la relation qui existe entre le gradient thermique à travers l'épaisseur d'un composite et l'évaluation du degré de cuisson et des contraintes internes.

Pour la simulation numérique de l'étape de remplissage non isotherme et la cuisson des pièces minces, une méthode d'extrapolation de maillage a été mise au point et un nouvel élément fini tridimensionnel non conforme développé. Une formulation hybride d'éléments finis et différences finies a été proposée pour la solution de l'équation de l'énergie. L'algorithme présenté permet de prendre en compte plusieurs niveaux de couplage entre l'écoulement de la résine et les échanges thermiques. La méthodologie proposée dans ce travail permet à l'usager du code de définir, à partir du même maillage 2D initial, le niveau de complexité devant être utilisé par le modèle numérique.

L'optimisation des cycles de chauffage, cuisson et refroidissement dans la fabrication des pièces composites par LCM a finalement été traitée. L'approche développée porte sur la minimisation du temps du cycle, l'amélioration des propriétés mécaniques et la réduction des contraintes résiduelles dans le composite. Un algorithme d'évolution fondé sur les algorithmes génétiques et appelé LeCoq (« Logical Evolutionary Curing Optimization and Quenching ») a été développé pour optimiser les profils de température du moule. Enfin, la cuisson d'une pièce composite épaisse a été optimisée avec cet algorithme.

During the last years, applications of composite materials reinforced with continuous fibers have increased in many industrial fields. Composite materials being lightweight and corrosion free, their scope of application covers the aerospace, automobile, marine and sport sectors. The Liquid Composite Molding techniques (LCM) have become widely used composite manufacturing methods for medium to small production volumes. The objectives of this thesis consist of developing characteristic equations that describe the thermo-mechanical behaviour and phase changes of thermosetting matrix composites, create and implement new numerical models for process simulation and finally, propose a new and comprehensive optimization methodology based on genetic algorithms for the curing and cooling of LCM parts. In these processes, the fibrous reinforcement is progressively saturated by the liquid resin. Once the mold cavity is filled, the thermosetting resin polymerizes and solidifies. From the point of view of the numerical simulation, the process can be divided into three principal stages:​ (1) filling, (2) curing and (3) cooling and demolding. The material characterisation, numerical simulation and optimization of these three stages are included in the scope of works of this thesis.

Polymer composites are often called laminates because they are made of stacked layers of fibrous reinforcements impregnated by a polymer matrix. During manufacturing, important physical phenomena take place through the thickness of these composite materials. When they are fabricated by liquid resin injection, resin flow and heat transfer are strongly coupled if the mold is heated. This three-dimensional effect may be neglected in thin parts (i.e., when the thickness is small compared to the other dimensions). However, although in this case decoupling of the in-plane flow and transverse heat flow may be propitious for fast analysis of the three-dimensional effects. This thesis has focused on the analysis of the filling and curing of composite parts when through-thickness physical phenomena (i.e., heat and flow transfer through the thickness of the laminate) must be taken into account. This work is divided into 7 publications beginning with a bibliographic review followed by one article on material characterization, two articles on process modeling, two articles on numerical simulation and one final article on process optimization.

The first part of this study concerns the characterization of the cure kinetics and the viscoelastic behaviour of a glass/polyester composite. A semi-empirical model was developed to take into account the effects of inhibitor decomposition and glass transition on cure kinetics. Two models are proposed to describe the chemical and thermal effects on the mechanical properties of the composite. The first one is a thermo- chemical elastic non-linear model that considers total matrix relaxation in the rubbery state above the glass transition temperature. The second one is a viscoelastic model based on the stress relaxation and the time/temperature superposition principle.

A one-dimensional solution of the heat equation coupled with stress analysis has been developed to simulate thermal, chemical and mechanical effects during cure. The calculation of residual stresses and the elastic model have been experimentally verified by molding thin composite plates. A study has been carried out on the evolution of internal stresses during the curing and cooling of thick parts. The comparison of different mold temperature profiles typically used in industry has showed important conclusions on the evolution of the curing front through the thickness of the laminate. This work discusses finally important conclusions on the relationship between through- thickness thermal gradients, the cure front and internal stresses.

To analyze the non isothermal filling and curing stages, a mesh extrapolation method has been developed, and a new three-dimensional non-conforming finite element proposed. A finite element formulation coupled with finite differences has been proposed to solve the energy equation in three dimensions. The algorithm presented allows the introduction of various levels of coupling between the fluid and heat flows. The methodology developed on this work allows the program user to define, from the same initial 2D mesh, the level of complexity to be used by the numerical model.

The optimization of the pre-heating, curing and cooling stages in the manufacturing of composite parts by LCM is finally treated. This comprehensive approach incorporates several objectives in the same optimization procedure:​ minimization of cycle time, improvement of mechanical properties and reduction of laminate residual stresses. An evolutionary algorithm based on genetic algorithms, the code called LeCoq (Logical Evolutionary Curing Optimization and Quenching), has been developed to optimize the mold temperature transient profile. Finally, the curing of a thick composite part has been optimized with this algorithm.