Cette thèse, composée de quatre articles scientifiques, porte sur les méthodes numériques atomistiques et leur application à des systèmes semi-conducteurs nanostructurés.

Nous introduisons les méthodes accélérées conçues pour traiter les événements activés, faisant un survol des développements du domaine. Suit notre premier article, qui traite en détail de la technique d’activation-relaxation cinétique (ART-cinétique), un algorithme Monte Carlo cinétique hors-réseau autodidacte basé sur la technique de l’activation-relaxation nouveau (ARTn), dont le développement ouvre la voie au traitement exact des interactions élastiques tout en permettant la simulation de matériaux sur des plages de temps pouvant atteindre la seconde. Ce développement algorithmique, combiné à des données expérimentales récentes, ouvre la voie au second article. On y explique le relâchement de chaleur par le silicium cristallin suite à son implantation ionique avec des ions de Si à 3 keV. Grâce à nos simulations par ART-cinétique et l’analyse de données obtenues par nanocalorimétrie, nous montrons que la relaxation est décrite par un nouveau modèle en deux temps:​ "réinitialiser et relaxer" ("Replenish-and-Relax"). Ce modèle, assez général, peut potentiellement expliquer la relaxation dans d’autres matériaux désordonnés. Par la suite, nous poussons l’analyse plus loin. Le troisième article offre une analyse poussée des mécanismes atomistiques responsables de la relaxation lors du recuit. Nous montrons que les interactions élastiques entre des défauts ponctuels et des petits complexes de défauts contrôlent la relaxation, en net contraste avec la littérature qui postule que des "poches amorphes" jouent ce rôle.

Nous étudions aussi certains sous-aspects de la croissance de boîtes quantiques de Ge sur Si (001). En effet, après une courte mise en contexte et une introduction méthodologique supplémentaire, le quatrième article décrit la structure de la couche de mouillage lors du dépôt de Ge sur Si (001) à l’aide d’une implémentation QM/MM du code BigDFT-ART. Nous caractérisons la structure de la reconstruction 2xN de la surface et abaissons le seuil de la température nécessaire pour la diffusion du Ge en sous-couche prédit théoriquement par plus de 100 K.

This thesis consists of four scientific articles concerning atomistic numerical methods and their use to simulate semi-conducting systems where nanometer-scale structures play a crucial role.

We introduce accelerated methods designed to study systems driven by activated events. Afterwards, our first article presents, in depth, the kinetic Activation-Relaxation Technique (kART), an off-lattice, self-learning kinetic Monte Carlo algorithm based on the Activation-Relaxation Technique nouveau (ARTn). This method permits the exact treatment of elastic effects in materials over time-scales reaching one second.

This algorithmic development, combined to recent empirical data, forms the basis of our second article. We explain the origin of heat release by self-implanted crystalline silicon in nanocalorimetry experiments after 3 keV ion bombardment, with the help of kART simulations. We show that the structural relaxation is described by a two-step "Replenish-and-Relax" model. This model is quite general and can potentially explain relaxation in other disordered materials. In the next chapter, i.e. the third article, we push the analysis further and give a complete atomistic description of the mechanisms responsible for structural relaxation during the anneal. We show that punctual defects and small defects complexes control the relaxation, in net contrast with the literature that identify "amorphous pockets" as the drivers of relaxation.

Finally, we study some aspects related to the growth of Ge quantum dots on Si (001). After short chapters explaining the scientific context of this work and methodological details, our fourth article concerns the wetting layer formed by Ge deposition on Si (001), using a QM/MM implementation of the bigDFT-ART code. We characterize the 2xN surface reconstruction atomistic structure and decrease the minimum temperature at which deep Ge intermixing is predicted by ab initio calculations by more than 100 K.