In order to elucidate the effect of chemical kinetics on the dynamic structure of a detonation, an investigation is carried out by means of high-resolution numerical simulations of the reactive Euler equations. The chemical description ranges, with increasing complexity, from simplified single-step reaction kinetics to complex models with detailed chemical reaction rates.

To illustrate the unsteady dynamics of the detonation structure and its dependence on chemical kinetics, a one-dimensional pulsating detonation with one-step kinetics has been investigated. Different nonlinear dynamics of the pulsating front are observed by varying the global temperature sensitivity of the chemical process. Numerical results have suggested that the route to higher oscillation modes may follow closely the Feigenbaum scenario of a period-doubling cascade leading to the existence of chaos as observed in many generic nonlinear systems. The remarkable similarity between a simple nonlinear dynamical system and the pulsating detonation structure suggests that the use of a nonlinear oscillator model can be considered to explore the role of chemical kinetics on the instability spectrum of the oscillatory front.

To clarify the importance of chain-branching reactions and to resolve the drawbacks associated with the single-step Arrhenius model, a thorough analysis of the pulsating detonation using a two-step reaction mechanism, consisting of a thermally neutral induction step followed by a main reaction layer, has been carried out. It is found that the dynamics of detonation structure depend not only on the temperature sensitivity of the reaction but also the shape of the reaction zone characterized by the length of induction and main heat release layer. From the parametric study, a relevant non-dimensional stability parameter χ and its associated neutral stability curve have' been determined. These results are further generalized to more complicated kinetic models of detonation in real gaseous mixtures. They provide a tool to elucidate different experimental observations on the detonation structure such as the cell regularity, the effect of argon dilution and the propagation mechanism. An improved model for the prediction of the characteristic cell size of a detonation is also formulated by including the present stability parameter χ.

To deduce a global method to examine the transient reaction structure of the detonation, the head-on collision problem of a detonation with a shock wave has been proposed. The present study concerned with the effect of chemical kinetics on the unsteady dynamics ofthe head-on collision phenomenon. Numerical simulations have demonstrated that the unsteady interaction involves a relaxation pro cess consisting of a quasi-steady period and an overshoot for the transmitted detonation subsequent to the frontal collision, followed by the asymptotic decay to a CJ detonation. Due to the change of chemical kinetics as a result of the increase in the thermodynamic state of the reactive mixture from shock compression, the transmitted pulsating detonation can be stabilized with smaller amplitude and period oscillation. These observations are in agreement with experimental evidence obtained from smoked foils where significant decrease in detonation cell size after a region of relaxation is observed when the detonation coll ides head-on with a shock wave.

Afin d'élucider l'effet de la cinétique chimique sur la structure dynamique d'une détonation, une étude est effectuée au moyen de simulations numériques à haute résolution des équations réactives d'Euler. Une gamme de mécanismes chimiques est utilisée et s'étend, en ordre croissant de complexité, de modèles cinétiques simplifiés à une seule réaction à des modèles complexes de réaction avec des taux de réaction chimiques détaillés.

Pour illustrer la dynamique instable de la structure des détonations et sa dépendance à la cinétique chimique, une détonation unidimensionnelle instable avec un modèle cinétique à une réaction a été étudiée. On observe une variété de dynamiques non linéaires du front en changeant la sensibilité globale du processus chimique. Les résultats numériques suggèrent que la transition à des modes plus élevés d'oscillation suit de près le scénario de Feigenbaum, soit une cascade de doublement de période menant à une solution chaotique, comme on peut l'observer dans plusieurs systèmes génériques non linéaires. La similitude remarquable entre un système dynamique non-linéaire simple et la structure d'une détonation unidimensionnelle instable suggère que l'utilisation d'un modèle d'oscillateur non linéaire puisse être employé pour explorer le rôle de la cinétique chimique sur les modes d'instabilité du front oscillant.

Pour clarifier l'importance des réactions de « chain-brainching » et pour résoudre les inconvénients liés aux modèles à une réaction d'Arrhenius, une analyse complète de la détonation unidimensionnelle instable utilisant un mécanisme à deux étapes de réaction, modèle se composant d'une étape thermiquement neutre d'induction suivie d'une zone principale de réaction, a été effectuée. On constate que la dynamique de la structure de détonation dépend non seulement de la sensibilité de la réaction à la température mais également de la forme de la zone de réaction caractérisée par les longueurs des zones d'induction et de réaction. À partir d'une étude paramétrique, un paramètre de stabilité non dimensionnel approprié, χ, et la courbe de stabilité neutre associée ont été déterminés. Ces résultats ont ensuite été généralisés à des modèles cinétiques plus compliqués de détonation dans de vrais mélanges gazeux. Ces résultats fournissent un outil pour expliquer différentes observations expérimentales de la structure des détonations, telle que la régularité des cellules, l'effet de la dilution avec de l'argon et le mécanisme de propagation. Un modèle amélioré pour la prédiction de la taille caractéristique des cellules d'une détonation est également formulé en incluant le paramètre de stabilité actuel, χ.

Pour déduire une méthode globale d'analyse de la structure de réaction des détonations, on étudie le problème de collision frontale d'une détonation avec une onde de choc. La présente étude s'est penchée sur l'effet de la cinétique chimique sur la dynamique instable du phénomène de collision frontale. Les simulations numériques ont démontré que l'interaction implique un processus de relaxation, composé d'une période quasi-stationnaire et suivi d'une augmentation soudaine de la vitesse de la détonation transmise. Cette interaction est suivie de l'affaiblissement asymptotique à une détonation de type Chapman-Jouguet (CJ). En raison du changement de la cinétique chimique dû à l'augmentation de l'état thermodynamique du mélange réactif compressé par une onde de choc, une détonation initialement instable peut être stabilisée, exhibant ainsi une plus petite amplitude d'oscillation et une période plus courte, grâce à son interaction frontale avec une onde de choc. Ces observations sont en accord avec les résultats expérimentaux obtenus à partir de « smoked foils » où, lorsque la détonation se heurte à une onde choc, une diminution significative de la taille des cellules de détonation, après une région de relaxation, est observée.